РАДИКАЛЫ СВОБОДНЫЕ

РАДИКАЛЫ СВОБОДНЫЕ кинетически
независимые частицы, характеризующиеся наличием неспаренных электронов.
Напр., к неорганич. Р. с., имеющим на внешнем уровне один электрон (см.
Атом,
Валентность),
относятся атомы водорода Н•, щелочных металлов (Na•,
К• и др.) и галогенов (С1•, Br•, F•, I•), молекулы окиси •NO и двуокиси
•NO2 азота (точка означает неспаренный электрон). Наиболее широко распространены
Р. с. в органич. химии. Их подразделяют


на короткоживущие и долгоживущие. Короткоживущие
алкильные (R•) и арильные (Аr• ) Р. с. со временем жизни менее 0,1 сек
образуются
при гомолитич. расщеплении различных хим. связей. Впервые алкильные Р.
с. метил (СН(1929) Ф. Панетом при термич. разложении тетраметил- и тетраэтилсвинца
в газовой фазе. Для короткоживущих Р. с. характерны реакции рекомбинации
(а), присоединения (б) и диспропорционирования (в), протекающие с очень
высокими скоростями:


СН+ СН

= СН(а)


СН+ R = CH

(б)


СН+ СН

= СН+ СН

С. Хиншелвуд и Н. Н. Семёнов
показали
важную роль короткоживущих Р. с. в цепных реакциях, механизм к-рых
включает перечисленные выше типы реакций.


Значительное число Р. с. принадлежит к
долгоживущим, или стабильным. В зависимости от условий (напр., наличие
или отсутствие влаги и кислорода воздуха) продолжительность жизни их составляет
от нескольких минут до нескольких месяцев и даже лет. Более высокая устойчивость
этих Р. с. обусловлена следующими основными причинами: 1) частичной потерей
активности неспаренного электрона в результате взаимодействия его со мн.
атомами молекулы (т. н. делокализация неспаренного электрона); 2) малой
доступностью атома, несущего неспаренный электрон, вследствие экранирования
его соседними атомами (см. Пространственные затруднения).


Первый стабильный Р. с. - трифенилметил
М. Гомбергом при действии серебра на трифенилбромметан. Устойчивость этого
радикала связана с делокали-зацией неспаренного электрона по всем атомам,
что формально можно объяснить резонансом между возможными электронными
структурами (см. Резонанса теория, Квантовая химия):

2124-14.jpg


Известно большое число триарилметильных
Р. с. К Р. с., стабильным благодаря пространственным явлениям, относятся
продукты окисления замещённых фенолов, т. н. феноксильные Р. с., напр.
три-трет-бутилфеноксил (I). Др. примеры долгоживущих Р. с.-дифенилпикрилгидразил
(II), а также иминоксильные Р. с., напр, тетраметилпиперидиноксил (III)
и бмс-трифторметилнитроксил (IV):

2124-15.jpg


При окислении или восстановлении нейтральных
молекул образуются заряженные Р. с.- катион-радикалы (напр., при окислении
ароматич. углеводородов кислородом) или анион-радикалы (при восстановлении
ароматич. углеводородов щелочными металлами):

2124-16.jpg


Самостоятельную группу анион-радикалов
представляют открытые (1932) нем. химиком Л. Михаэлисом продукты одно-электронного
восстановления хинонов - семихиноны, напр, бепзосемихинон:

2124-17.jpg


Р. с., содержащие два не взаимодействующих
друг с другом неспаренных электрона, наз. бирадикалами; примером может
служить углеводород Шлёнка:

2124-18.jpg


К неорганич. бирадикалам относится молекула
кислорода. Существуют также полирадикалы, содержащие более двух неспаренных
электронов.


Р. с. исследуются различными физико-химич.
методами (электроннаяспектроскопия, масс-спектроскопия, электрохимич. методы,
метод ядерного магнитного резонанса). Наиболее эффективен метод электронного
парамагнитного резонанса
(ЭПР), к-рым можно исследовать и ко-роткоживущие
Р. с. ЭПР даёт уникальную информацию о физ. природе неспаренного электрона
и характере его поведения в молекуле; эти данные весьма ценны для квантовохимич.
расчётов.


Короткоживущие Р. с.- промежуточные частицы
во многих органич. реакциях (радикальное галогенирование, сульфо-хлорирование,
металлирование, реакции Виттига, Кольбе, Коновалова, разложение органич.
перекисей и др.), а также в реакциях, протекающих под действием ионизирующих
излучений. Долгоживу-щие Р. с. используются как стабилизаторы для легко
окисляющихся соединений, как "ловушки" для короткоживущих радикалов, а
также в ряде кинетич. исследований. Изучение катион-радикалов и анион-радикалов
даёт ценную информацию о характере взаимодействия ионов в растворе. Р.
с. играют большую роль в окислительно-восстановительных, фотохимических
и каталитических процессах, а также в важнейших пром. процессах: полимеризации,
теломеризации, пиролиза, крекинга, горения, взрыва,
гетерогенного катализа.


Лит.: УоллингЧ., Свободные радикалы
в растпоре, пер. с англ., М., 1960; Семёнов Н. Н., О некоторых проблемах
химической кинетики и реакционной способности, 2 изд., М., 1958; Бучаченко
А. Л., В а с с е р м а н А. М., Стабильные радикалы. Электронное строение,
реакционная способность и применение, М., 1973.

Н. Т. Иоффе.


В биологических системах мн. биохимич.
реакции протекают с участием Р. с. в качестве активных промежуточных продуктов.
Методом ЭПР показано, что все активно метабо-лизирующие клетки растений
и животных содержат Р. с. в концентрации К)-6 -108молей
на
1 г ткани. Особенно значительна роль Р. с. в реакциях окисления биологического,
где
они участвуют в образовании переносчиков электронов типа хинонов и флавинов,
входящих в мембранные структуры. Р. с. возникают также при перекисном окислении
липидов в биологических мембранах.


В организме Р. с. могут генерироваться
и при действии на него различных физ. и хим. факторов. В частности, влияние
радиации на организмы связывают с образованием Р. с. как при радиолизе
воды, содержащейся в клетках (радикалы 'ОН, НО'2), так и при воздействии
излучений на молекулы органич. в-в и биополимеров клетки (см. Биологическое
действие ионизирующих излучений, Кислородный эффект).
Иминоксиль-ные
Р. с. широко применяют в биохимич. исследованиях для выяснения конфигурации
белковых молекул (метод спиновой метки и метод парамагнитного зонда) и
функциональных свойств биологич. мембран.


Лит.: Козлов Ю. П., Свободноради-кальные
процессы в биологических системах, в кн.: Биофизика, М., 1968; Ингрэм Д.,
Электронный парамагнитный резонанс в биологии, пер.с англ., М., 1972. Ю.
Я. Козлов.




А Б В Г Д Е Ё Ж З И Й К Л М Н О П Р С Т У Ф Х Ц Ч Ш Щ Ъ Ы Ь Э Ю Я